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Combinando la potencia pulmonar del vocalista CeeLo Green y la innovadora producción de Danger Mouse, el dúo neo-soul Gnarls Barkley irrumpió en la escena hip-hop de Atlanta en 2006 con su icónico éxito veraniego "Crazy".
Green creció cantando en los coros de gospel de la iglesia de Gainesville, Georgia, y se curtió con el colectivo local de rap Goodie Mob, autor de los populares e influyentes álbumes de hip-hop sureño "Soul Food" en 1995 y "Still Standing" en 1998. Por su parte, Danger Mouse empezó su carrera haciendo canciones dance de trip hop bajo el nombre de Pelican City, antes de convertirse en una sensación de culto cuando mezcló el "Álbum Blanco" de los Beatles y el "Álbum Negro" de Jay Z en el revolucionario mash-up "El Álbum Gris" en 2003.
CeeLo Green y Danger Mouse se conocieron en 1998, cuando Danger Mouse quedó segundo en un concurso de talentos y fue recompensado con un puesto de DJ como telonero de Outkast y Goodie Mob. Después, le pasó una cinta de ritmos a Green. Sin embargo, no fue hasta 2003 cuando empezaron a trabajar juntos de verdad, cuando Danger Mouse le pidió a Green que participara en una remezcla para el rapero Jemini y dos años más tarde hicieron una maqueta de "Crazy". El tema pasó de ser un favorito de culto de blogueros y críticos musicales a convertirse en el primer sencillo en encabezar las listas británicas sólo por las ventas de descargas.
St. Elsewhere", descrito como soul psicodélico post-hip hop, también llegó al número uno en el Reino Unido y a los cinco primeros puestos en Estados Unidos, y el dúo recibió dos premios Grammy en 2007. Se mostraron eclécticos y funkies en su segundo álbum, "The Odd Couple", y en los singles "Run (I'm a Natural Disaster)" y "Going On" en 2008, pero pronto tomaron caminos separados: Green publicó en solitario "The Lady Killer" y Danger Mouse formó Broken Bells con James Mercer de The Shins, colaboró con el rapero MF Doom y produjo para U2, Adele y Red Hot Chili Peppers.