Le Gallois Gruff Rhys naît à Harverfordwest le 18 juillet 1970. Il est le fils du poète Ioan Bowen Rees, promoteur de la langue et de la culture galloises.
Guitariste passionné de rock psychédélique et de disques obscurs, il forme ses premiers groupes Emily et Ffa Coffi Pawb. Ce dernier signé sur le label Ankst publie trois albums entre 1988 et 1992, Clymhalio, Dalec Peilon et Hei Vidal!, avant de muer en Super Furry Animals l'année d'après. Le groupe pris en main par le label Creation obtient un succès tant public que critique dès son premier album Fuzzy Logic, paru en 1996 (dont est extrait le titre « Hometown Unicorn »).
Six albums plus tard, alors que Super Furry Animals est devenu une référence du rock britannique durant la période britpop, son leader Gruff Rhys enregistre un premier album solo. Sorti début 2005, Yr Atal Genhedlaeth ne comprend que des chansons en gallois, nourries à différentes sources pop, rock et electro. Une rapide tournée galloise s'ensuit avant le retour de SFA la même année.
En 2006, le groupe et son leader signent de concert sur le label Rough Trade. L'album Candylion (janvier 2007) apporte une nouvelle moisson de chansons aux thèmes étranges sous une couverture pop majoritairement acoustique. C'est au tour du projet electro Neon Neon, lancé avec le producteur américain Boom Bip (Bryan Charles Hollon), de voir le jour avec l'album Stainless Style (mars 2008).
Artiste curieux et touche-à-tout, Gruff Rhys réalise le documentaire Separado (2010), traitant de ses ancêtres émigrés en Patagonie. Il enregistre ensuite The Terror of Cosmic Loneliness (juillet 2010), avec Tony da Gatorra. Au début de l'année suivante sort son troisième album, le très pop Hotel Shampoo. Gruff Rhys a également travaillé avec Mogwaï, Goldie Lookin' Chain, Simian Mobile Disco et Danger Mouse (le projet Dark Night of Soul avec Sparklehorse) ainsi que Gorillaz sur l'album Plastic Beach. En 2014, il dévoile son quatrième album American Interior, toujours dans la veine rock alternatif, puis change d'orientation musicale avec le suivant, Babelsberg (2018), influencé par la country et la pop orchestrale des années 1960.
