Démoralisée par la vision des animaux morts dans la ferme de ses parents au Pays de Galles, Cate Le Bon se passionne vite pour la discothèque de son père (The Velvet Underground, Neil Young, Pavement...) et décide de quitter le foyer familial pour aller s'installer à Cardiff, capitale du Pays de Galles.
Elle se fait connaître dès 2007 alors qu'elle fait la première partie de Gruff Rhys (chanteur de Super Furry Animals) pour sa tournée anglaise. La même année, elle autoproduit son premier album Pet Deaths et ses premiers singles « No One Can Drag Me Down » et « Disappear ». L'année suivante sort Edrych Yn Ilygaid Ceffyl Benthyg, un EP intégralement chanté en gallois. Cate Le Bon fait une apparition au chant sur « I Lust U », un titre sur l'album Stainless Style de Neon Neon, le groupe de Gruff Rhys et Bryan Hollon. C'est d'ailleurs le label du chanteur des Super Furry Animals, Irony Bored, que le premier album de Cate Le Bon, Me Oh My sort en 2009. Son deuxième album, Cyrk sort au début de l'année 2012.
