La compositrice et productrice Yuki Kajiura est habituée à mener de front différents projets. Ainsi lorsqu'elle a besoin en 2007 de voix féminines pour interpréter les chansons de la série animée pour adolescents Kara no Kyökai, elle a beau jeu d'aller chercher Wakana Ötaki et Keiko Kubota qui font déjà partie de son projet FictionJuction. Les deux autres chanteuses du groupe sont choisies à travers une audition menée par Sony Music Japan qui ramène dans ses filets Hikaru Masai et Maya Toyoshima.
Les premiers succès de Kalafina sont des chansons comme « Oblivious » et « Fairytale » qui proviennent de Kara no Kyökai. Ces titres sont repris en 2009 sur l'album Seventh Earth qui se classe numéro huit au Japon. Le 23 mai 2009, Kalafina se produit pour la première fois aux Etats-Unis, invité par le festival Anime Boston. Kalafina devient le même mois un trio avec le départ de Maya Toyoshima. Les trois donzelles restantes voient leur succès s'accroître avec les sorties de Red Moon (2010) et After Eden (2011), respectivement numéro cinq et numéro trois au pays du soleil rouge.
De plus en plus plébiscité par le public du vieux continent, Kalafina se produit enfin en Europe en juillet 2012 à Bonn en Allemagne. Pour satisfaire une demande croissante, Kalafina sort sur le marché européen le coffret Kalafina qui regroupe les trois premiers CD du groupe en janvier 2013.