Auteur, compositeur, chanteur et producteur, Gaëtan Roussel a l'immense privilège de compter parmi les plus gros vendeurs d'albums de l'Hexagone grâce au succès remporté par Louise Attaque, en particulier le premier album écoulé à plus de trois millions d'exemplaires.
Après le deuxième album du groupe Comme On A Dit, Gaëtan Roussel forme Tarmac tandis que ses complices montent Ali Dragon. L'aventure Tarmac dure le temps de deux albums studio et un live : L'Atelier en 2001, Notre Epoque en 2003 et Concert au Réservoir en 2004. En 2005, Louise Attaque se reforme le temps de l'album A Plus Tard Crocodile et d'une tournée.
La mise en veille de Louise Attaque laisse place à de nouvelles activités pour Gaëtan Roussel qui réalise le dernier album d'Alain Bashung Bleu Pétrole (sorti en 2008) et la bande originale du film Louise Michel. L'année suivante, il enchaîne avec Rachid Taha pour l'album Bonjour et écrit le hit « Il y a » pour Vanessa Paradis, livré en bonus de la compilation Best Of.
En décembre 2009, Gaëtan Roussel fait ses premiers pas en solo sur la scène des Transmusicales de Rennes, préparant ainsi la sortie de son premier album. Paru en mars 2010, Ginger contient pour premier extrait « Help Myself (Nous ne faisons que passer) » et accueille le fidèle Gordon Gano (Violent Femmes), Joseph Dahan, Renee Scroggins (du trio ESG) et Tim Goldsworthy (du label DFA). Plébiscité par la critique et le public qui en fait un multiple disque d'or (200 000 exemplaires vendus), Ginger triomphe aux Victoires de la musique (9 février et 1er mars 2011), en remportant les trophées du meilleur album de rock et de l'album de l'année, tandis que son auteur est sacré interprète masculin de l'année.
Dans les mois qui suivent, Gaëtan Roussel s'attelle à de nouvelles musiques de films comme celles de Mammuth (2010), de Benoît Délepine et Gustave de Kervern, puis de Camille redouble (2012), de Noémie Lvovsky. Il élabore ensuite un nouveau projet seul, si ce n'est la collaboration avec Pierre-Dominique Burgaud pour trois titres de l'album Orpailleur qui paraît le 30 septembre 2013. Précédé par les simples « Éolienne » et « La Simplicité », ce deuxième opus solo est grand ouvert aux arrangements électroniques.
En 2017, c'est avec l'actrice Rachida Brakni qu'il s'associe pour l'album Accidentally Yours, crédité au nom de Lady Sir. L'année suivante paraît son troisième album Trafic (2018), précédé par l'extrait « Hope ». Celui-ci comprend également un duo avec Vanessa Paradis sur le titre « Tu me manques (pourtant tu es là) ».
