Broken Bells est né de la rencontre entre Brian Burton alias Danger Mouse et James Mercer, guitariste et chanteur du groupe indépendant The Shins. Tous deux se croisent en 2004 à l'issue d'un festival au Danemark. Danger Mouse est alors connu pour avoir concocté The Grey Album, bootleg mêlant le Black Album de Jay-Z au 'White Album' de The Beatles. Par la suite, il constitue le duo Gnarls Barkley (« Crazy ») avec le chanteur Cee-Lo.
Le projet Broken Bells prend forme en mars 2008 quand les deux musiciens enregistrent en secret dans le studio du producteur à Los Angeles. Le duo est offciiellement annoncé le 29 septembre 2009, et un premier extrait digital, « The High Road », est offert le 21 décembre.Très attendu, l'album Broken Bells est finalement dévoilé le 8 mars 2010, avec pour nouveau single « Vaporize ». Cette sortie reçoit un double accueil critique et commercial de grande ampleur.
En mars 2011, Broken Bells sort quatre chansons inédites issues des sessions de Broken Bells sous la forme de l'EP Meyrin Fields. Il faut ensuite patienter jusqu'en novembre 2013 pour la sortie de « Holding On for Life ». Ce nouveau titre annonce l'album After the Disco, disponible en février 2014.