Theophilus Musa London est né le 23 février 1987 à Trinité-et Tobago et a été élevé à Brooklyn (New York) aux Etats-Unis. Biberonné à la pop, new wave, soul, rap et electro, il collabore avec le label Normrex en 2007 qui produit ses premiers essais. En 2008, Theophilus London sort sa première mixtape Jam!, suivie de This Charming Mixtape dévoilant ses références l'année suivante. Les oeuvres font le tour du net qui s'empare du phénomène. This Charming Man en 2009 est un bel exercice de rap alternatif au phrasé fluide.
Le prodige couvert de lauriers renchérit fin 2010 avec l'EP Flying Overseas et surtout début 2011 avec le suivant Lovers Holiday. Plusieurs mois sont mis à profit pour peaufiner le premier album Timez Are Weird These Days paru le 18 juillet 2011. Épaulé par son ami David Sitek (TV on the Radio), Theophilus London fait étalage de son savoir-faire tout-terrain dans un album énergique, dense et sophistiqué où se mêlent funk, rock et electro. Le matériel, entièrement original, est porté par le single « Last Name London » et le duo « Love Is Real » avec Holly Miranda.
Son manque de succès grand public en fait un artiste plutôt discret qui revient trois ans plus tard en novembre 2014 avec Vibes produit par Kanye West.