Jennifer Vashtti Bunyan est née en 1945 à Newcastle dans le nord de l'Angleterre. Ses parents déménagent à Londres alors qu'elle est encore bébé. Après un court passage à l'université d'Oxford au début des années 1960, Vashti Bunyan part à New York où elle découvre à dix-huit ans le folk protestataire de Bob Dylan. De retour à Londres avec l'ambition de devenir chanteuse, Vashti Bunyan est remarquée en juin 1965 par Andrew Loog Oldham le manager des Rolling Stones. Ce dernier lui fait enregistrer une composition signée Jagger/Richards du nom de « Some Things Just Stick in Your Mind », suivie d'un deuxième 45 tours quelques mois plus tard. Ces réalisations en tant que Vashti ne rencontrent aucun succès et ne satisfont pas la jeune fille éprise d'idéaux hippies.
En 1967, elle tente de rejoindre une communauté soi-disant établie par Donovan sur une île du nord de l'Ecosse et entreprend de traverser l'Angleterre à cheval et en roulotte avec son compagnon. Durant ce trajet symbolique des chimères de l'époque, Vashti Bunyan compose une grande partie de ce qui devient en 1970 l'album Just Another Diamond Day. Ce véritable chef d'oeuvre du folk anglais passe malheureusement inaperçu malgré la présence sur le disque de membres de Fairport Convention et de The Incredible String Band, ainsi que de Robert Kirby l'arrangeur de Nick Drake. Déçue de ce peu de résultats, Vashti Bunyan disparait de la scène musicale, tandis que son unique disque devient culte auprès de nouvelles générations.
Réédité en format CD en 2000, Just Another Diamond Day confirme l'intérêt pour l'oeuvre embryonnaire de Vashti Bunyan qui finit par sortir de sa retraite. La chanteuse collabore alors avec Devendra Banhart et Animal Collective avant de sortir en 2005 l'album Lookaftering. Ce regain de présence suscite également en 2007 la sortie de la compilation Some Things Just Stick in Your Mind qui reprend ses enregistrements et maquettes de 1964 à 1967. Devenue sur le tard une valeur reconnue du folk anglais, Vashti Bunyan sort en 2014 son troisième album avec Heartlip.