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Ancien membre du collectif hip-hop d'Atlanta Goodie Mobb, Thomas Callaway alias Cee-Lo Green entame une carrière solo en 1999, concrétisée par deux albums. De son côté, Brian Burton alias Danger Mouse, est un DJ et producteur connu pour son travail auprès de Gorillaz sur Demon Days et pour avoir réalisé le célèbre mash-up The Grey Album, revisitant le Black Album de Jay-Z et le Double Blanc des Beatles. Les deux hommes se rencontrent en 2003 lorsque Danger Mouse est DJ sur une tournée de Cee-Lo. Leur première collaboration commune est pour la compilation What Are You Sittin' On ? (2004, Lex Records) puis pour l'album de Dangerdoom, The Mouse and the Mask (2005).
Prenant pour intitulé Gnarls Barkley après avoir cogité sur des noms d'artistes célèbres (« Bob Gnarley »), Cee-Lo et Danger Mouse réalisent ensemble quelques pièces qui attirent l'attention du label Downtown Records ; « Crazy » est lancé sur le marché des téléchargements en mars 2006 et devient le premier titre à devenir n°1 anglais en l'absence de tout support physique, le maxi-vinyle ne paraissant qu'une semaine après. Numéro un neuf semaines consécutives, il fait beaucoup pour la notoriété du duo qui devient instantanément une attraction tant visuelle - la dichotomie entre leurs physiques respectifs - que musicale - un mélange détonnant de voix soul, de bande originale pour « western sphagetti » et de bidouillages électroniques. L'année suivante, cette même chanson obtient un MTV Europe Award et un Grammy Award.
Dans la foulée paraît l'album St. Elsewhere (9 mai 2006), prolongeant sur la longueur d'un album l'alchimie unique du duo visionnaire. Il se positionne jusqu'au n°4 du classement américain (Disque de platine, un million d'exemplaires, Grammy Award du « Meilleur album alternatif ») tandis que la critique s'extasie sur l'inventivité de Gnarls Barkley.
En octobre, Gnarls Barkley se produit en direct des fameux studios Abbey Road de Londres pour un show télévisé, avant d'entamer une tournée printanière australienne. Puis le duo retourne en studio concocter la suite discographique qui paraît le 25 mars 2008. L'album The Odd Couple est précédé du single « Run (I'm a Natural Disaster) ». Le second, « Who's Gonna Save My Soul ? » invite Ouestlove, de The Roots.
Le « couple Barkley » est également réputé pour se mettre en scène dans un costume symbolique différent à chacune de ses représentations publiques. Parmi ces travestissements, il y a ceux tirés de films comme Mad Max, Matrix, Men In Black, Star Wars, Pulp Fiction, Superman ou Le Magicien d'Oz et Yellow Submarine. En d'autres circonstances, Cee-Lo et Danger Mouse n'ont pas hésité à enfiler des tenues de cosmonautes, gladiateurs, écoliers, jeunes mariés ou joueurs de tennis. Il n'y a aucun doute : ces deux oiseaux rares sont à suivre de près, et à prendre au sérieux pour un moment.
